近日，中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所薄膜硅太陽(yáng)電池研究組研究員劉生忠團(tuán)隊(duì)與陜西師范大學(xué)博士張?jiān)葡肌⒂宄堑群献鳎诟邷叵路€(wěn)定工作的類鈣鈦礦單晶X射線探測(cè)器研究中取得進(jìn)展。

X射線探測(cè)器廣泛應(yīng)用于醫(yī)學(xué)診斷、環(huán)境監(jiān)測(cè)、工業(yè)無(wú)損檢測(cè)、安全檢查等領(lǐng)域。現(xiàn)用于X射線探測(cè)的材料普遍存在制備溫度高、工藝復(fù)雜、成本高等特點(diǎn)。近幾年，低成本、制備工藝簡(jiǎn)單的有機(jī)無(wú)機(jī)雜化鉛鹵鈣鈦礦在直接X射線探測(cè)方面已展現(xiàn)出優(yōu)異的性質(zhì)，如X射線吸收系數(shù)高、檢測(cè)限低以及靈敏度高等。

目前，有機(jī)無(wú)機(jī)雜化鉛鹵鈣鈦礦要實(shí)現(xiàn)進(jìn)一步應(yīng)用還存在以下幾個(gè)挑戰(zhàn)：（1）含有大量的高毒性鉛，會(huì)限制其廣泛應(yīng)用；（2）含有有機(jī)組分，其熱穩(wěn)定性較差；（3）離子遷移率高，使得制備的器件工作穩(wěn)定性差，尤其是需要在高電場(chǎng)下工作的X射線探測(cè)器，離子遷移導(dǎo)致非常明顯的響應(yīng)不穩(wěn)定性；（4）體電阻率低，使得器件產(chǎn)生較高的暗電流。以上幾個(gè)問題極大地限制了有機(jī)無(wú)機(jī)雜化鈣鈦礦材料在X射線探測(cè)方面的應(yīng)用。

全無(wú)機(jī)Cs3Bi2I9單晶具有熱穩(wěn)定性好（550 ℃不分解）、不含高毒性鉛、離子遷移率低和體電阻率高等特點(diǎn)，很好地解決了有機(jī)無(wú)機(jī)鉛鹵鈣鈦礦存在的不足。然而，Cs3Bi2I9的結(jié)構(gòu)為缺陷型鈣鈦礦，這種材料在低溫溶液中一旦達(dá)到臨界點(diǎn)，極易成核，即在存在優(yōu)勢(shì)晶核的條件下，也會(huì)繼續(xù)大量成核，難以控制。因此，低溫溶液法生長(zhǎng)大尺寸、高質(zhì)量的Cs3Bi2I9晶體存在一定的挑戰(zhàn)。針對(duì)這一難點(diǎn)，團(tuán)隊(duì)開發(fā)了一種成核控制的低溫溶液法來(lái)培養(yǎng)大尺寸的Cs3Bi2I9鈣鈦礦單晶。利用該技術(shù)，成功獲得厘米級(jí)大小的高質(zhì)量單晶。更重要的是，Cs3Bi2I9單晶具有X射線吸收效率高、缺陷態(tài)密度低、離子遷移率低、噪聲電流低等優(yōu)勢(shì)，因此，使用Cs3Bi2I9單晶制備的探測(cè)器對(duì)X射線表現(xiàn)出較高的探測(cè)性能。在50 Vmm-1的電場(chǎng)強(qiáng)度下，Cs3Bi2I9單晶X射線探測(cè)器的靈敏度達(dá)到1652.3 μCGyair-1cm-2，檢測(cè)限為130 nGyairs-1。該器件具有穩(wěn)定的基線和輸出信號(hào)，展現(xiàn)出優(yōu)異的成像能力。此外，Cs3Bi2I9單晶優(yōu)異的熱穩(wěn)定性保證了該單晶X射線探測(cè)器在100 ℃高溫下也可以穩(wěn)定工作。該研究使用了一種簡(jiǎn)單方法培養(yǎng)大尺寸鈣鈦礦單晶，有助于推動(dòng)鈣鈦礦材料在X射線探測(cè)方面的應(yīng)用。

相關(guān)研究成果發(fā)表在《自然-通訊》上（Nature Communications）。該工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目、中國(guó)國(guó)家重點(diǎn)研究與發(fā)展計(jì)劃項(xiàng)目、陜西省科技創(chuàng)新引導(dǎo)項(xiàng)目等的資助。 

基于Cs3Bi2I9單晶的X射線探測(cè)器